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Boletín de la Sociedad Chilena de Química

versión impresa ISSN 0366-1644

Bol. Soc. Chil. Quím. v.46 n.3 Concepción set. 2001

http://dx.doi.org/10.4067/S0366-16442001000300014 

REMOCION DE CONTAMINANTES POR LLUVIAS Y ROCIOS
EN LA REGION METROPOLITANA

M. ANGELICA RUBIO*, EDUARDO LISSI, VIVIANA RIVEROS
Y MARITZA A. PAEZ

Facultad de Química y Biología, Universidad de Santiago de Chile.
Casilla 40, correo 33, Santiago. e-mail: mrubio@lauca.usach.cl

(Recibido: Enero 25, 2001 - Aceptado: Junio 25, 2001)

RESUMEN

Se estudió la composición química (aniones y cationes) de aguas de rocío y lluvia recolectadas en la comuna de Estación Central de la ciudad de Santiago durante el período 1995-1999. Asimismo, se estimó la masa total de contaminantes atmosféricos removidos por ambos fenómenos. La importancia relativa de ambos tipos de remociones depende fundamentalmente del nivel de lluvias. Los rocíos son el proceso más importante de remoción en los años secos, mientras que lo opuesto se observa en años lluviosos. Esta remoción estaría asociada preferentemente al material particulado de Santiago, ya que existe similitud entre la composición de las partículas y la composición del rocío y lluvia. La concentración de iones en rocío es inversamente proporcional a la cantidad de agua recolectada en un evento. Esto indica que el proceso de formación del rocío y el depósito del material son procesos independientes. Sin embargo, una pequeña contribución a la inestabilidad atmosférica como resultado de la condensación del rocío no puede ser completamente descartada.

Se determinó asimismo que la corrosión de placas metálicas de cobre y acero expuestas continuamente a estos fenómenos constituye un proceso importante a considerar en Santiago. En las placas metálicas se evidencia la incorporación selectiva de elementos presentes en la atmósfera contaminada.

PALABRAS CLAVES: rocíos; lluvias; remoción húmeda; remoción seca.

ABSTRACT

We have measured the chemical composition (anions and cations) of rain and dew waters collected in Santiago City during the years 1995 to 1999. From these data it was calculated the total amount of contaminants removed by these processes. It is concluded that their relative relevance depends on the total anual rain. Dew deposition is more relevant in dry years, while rain is the predominant removal mechanism in rainy years. The material incorporate to these hydrometeors reflects the composition of the particulate matter in the city atmosphere. The concentrations measured in dew waters are inversely proportional to the volumen of water collected. This indicates that deposition and dew formation are unrelated events. However, a small increase in atmospheric instability resulting from the condensation of water cannot be completely disregarded.

The corrosion of material (copper and steel) exposed to dews and rains was also measured at the same localization. It is concluded that the atmosphere is highly corrosive. There is a strong selectivity in the incorporation of elements to the exposed metalic matrix.

KEYWORDS: wet deposition, dry deposition, rains; dew.

INTRODUCCION

Las precipitaciones constituyen un mecanismo importante y muy eficiente para la remoción de contaminantes desde la atmósfera. En algunas zonas de Europa entre 20% y 30 % de las deposiciones acídicas totales están asociadas a la precipitación húmeda1. Estos estudios han establecido que el lavado por precipitaciones húmedas es mucho más eficiente que el producido por los procesos de remoción seca.

La relevancia de las remociones húmedas puede estar fuertemente condicionada por la abundancia de precipitaciones. En la ciudad de Santiago de Chile, han ocurrido últimamente años relativamente secos con escasas y débiles precipitaciones (1995, 1996 y 1998), alternados con años lluviosos (1997, 2000). Los rocíos constituyen otro posible mecanismo de remoción de contaminantes que presentaría menores variaciones anuales. Por lo tanto, la importancia relativa de las precipitaciones secas (que incluyen a los rocíos) y las húmedas (lluvias) en la remoción de sustancias contaminantes y en la deposición de éstas en las superficies terrestres, como suelos, materiales, vegetales etc., podría variar significativamente de un año a otro. Asimismo, la deposición y acumulación de grandes cantidades de iones sobre algunos materiales podría conducir a procesos de corrosión importantes en el deterioro de éstos2. Dado el mayor número de eventos de rocío en Santiago, este proceso podría ser fundamental en determinar el impacto de la contaminación atmosférica sobre los procesos de corrosión.

En estudios realizados sobre la composición química de las aguas de rocíos y lluvias en la ciudad de Santiago, comuna Estación Central, desde 1995 a la fecha, se ha determinado que las aguas de rocío presentan un alto grado de mineralización, muy superior al encontrado en aguas de lluvia3. Los iones presentes en mayores concentración son: sulfato, nitrato, nitrito, amonio y calcio. El objetivo del presente estudio es evaluar el grado de remoción local de contaminantes en la región metropolitana asociada a las lluvias y rocíos y estimar su importancia relativa.

PARTE EXPERIMENTAL

Las muestras de aguas de lluvias y rocíos se recolectaron en el campus de la Universidad de Santiago, ubicado en la comuna de Estación Central de la ciudad de Santiago, desde 1995 a 1999. Las aguas de lluvia se recolectaron por evento utilizando un equipo muestreador automático (tipo Wet-only), proporcionado por la Universidad de Estocolmo. Este dispositivo consta de embudo y botella de plástico.

Las aguas de rocíos fueron recolectadas diariamente, en forma manual, utilizando un film de Teflon. ( 1 m2 x 0,4 mm) plegado en 90 grados, ubicado sobre un soporte aislado con espuma plástica (Plumavit). La recolección se realizó desde las 7 P.M. hasta las 7 A.M.

Las determinaciones analíticas de los iones se realizaron en duplicado (dos determinaciones por muestra) y utilizando varias técnicas:

Iones metálicos como sodio, potasio, magnesio, calcio, hierro y cobre fueron determinados utilizando espectroscopía de absorción y emisión atómica. (Espectrofotómetro GBC, modelo 905).

Aniones tales como sulfato, nitrato, nitrito y cloruros fueron determinados utilizando Electroforesis Capilar (Water Quanta modelo 4000-E), con detección indirecta, a una l 254nm (lámpara de mercurio). La solución de electrolito utilizada fue cromato de sodio a pH 8. Largo del capilar 80 cm. Voltaje 15 kV.

La determinación de amonio se realizó mediante Espectroscopia de Absorción UV-VIS (Espectrofotómetro UNICAM modelo UV 4), empleando la formación del azul de indofenol4

El pH fue medido a temperatura ambiente con un medidor de pH marca WTW modelo PMX 2000.

En este trabajo se recolectaron las aguas de lluvias por evento, desde abril a noviembre (80% de los eventos lluviosos anuales) y alrededor del 50% de los eventos de rocíos anuales. Los eventos de rocío ocurren entre los meses de abril a noviembre.

RESULTADOS Y DISCUSION

Los contaminantes atmosféricos pueden ser removidos eficientemente por deposiciones húmedas y por deposiciones secas o absorción por superficies. El primer proceso está relacionado con nubes y lluvias e implica una interacción de las gotas de agua con las sustancias contaminantes presentes en la atmósfera. En las gotas de agua ocurren transformaciones químicas que conducen a la captura irreversible de sustancia contaminantes presentes en el aire. Los iones presentes en la lluvia reflejan tanto la contaminación local como los contaminantes colectados durante todo el trayecto de la nube. En cambio en la deposición seca, por ejemplo en rocío, sólo se detectan los contaminantes presentes en la atmósfera cercana al sitio de colección y su eficiencia depende de la interacción entre los contaminantes y las superficies (captura).

Los resultados obtenidos se muestran en la Tabla I. Desde 1995 a 1999, los iones que presentan mayores niveles de concentración en aguas de lluvias y rocíos son: calcio, amonio, potasio, magnesio, nitrato, nitrito (sólo en rocío), y sulfato. La acidez, se presenta como pH promedio y muestra valores de 6,0 (rocíos) y 5,0 (lluvias). Las concentraciones para los demás iones han sido expresadas como promedio pesado anual, que involucra la masa total de analito dividido por el volumen total de agua recolectada. En la Tabla 2 se muestran los promedios pesados anuales de los iones mayoritarios.

Tabla I. Valor de concentración promedio, menor y mayor para iones presentes en aguas de lluvias y rocíos (años 1995 a 1999)


Concentración en mEq L-1


Tipo evento

pH

nitrito

nitrato

sulfato

cloruro

amonio

calcio

sodio

potasio

magnesio

cobre*

hierro*


Rocío

medio

6,0

106

132

458

68

569

468

59

28

61

1,7

18

 

menor

5,4

47

93

177

28

419

284

15

7

25

0,7

3,8

 

mayor

6,6

177

238

901

86

748

703

128

80

103

2,3

39


Lluvia

medio

5,0

1

34

72

17

59

47

10

3

11

bld

bld

 

menor

3,7

0,9

15

31

8

27

11

2

1

3

bld

bld

 

mayor

5,8

2

40

134

24

106

54

21

4

26

bld

bld


• promedio 3 años
• bld= bajo límite de detección

Tabla II. Concentración promedio de iones en aguas de lluvias y rocíos, Santiago.(valores expresados
en mgL-1 de elemento: S, de SO4, Nox: N de nitritos y nitratos, Nred : N de NH4 y Ca)


LLUVIAS

ROCIOS


año

agua
caída

sulfato
(S)

nitrato
(Nox)

amonio
(Nred)

calcio
(Ca)

sulfato
(S)

nitrito
+
nitrato
(Nox)

amonio
(Nred)

calcio
(Ca)


mm

mg L-1

mg L-1


1995

187

1,4

0,6

0,4

1,1

6,9

2,2

5,8

10,1

1996

164

1,4

0,7

0,45

0,2

14,0

4,6

7,6

14,0

1997

709

0,9

0,4

0,9

0,7

5,4

3,4

6,2

9,7

1998

89

nd

nd

nd

nd

7,0

4,2

10,0

7,3

1999

343

0,5

0,2

1,5

0,6

2,8

3,3

10,5

7,7


nd= no medido

Los iones sulfato son los que presentan los mayores niveles de concentración en aguas de lluvias. En cambio en rocíos los iones sulfato, calcio y amonio presentan concentraciones similares entre sí, pero mayores que las determinadas en aguas de lluvia. Con relación a la acidez, (pH), las aguas de lluvias y rocíos muestran marcadas diferencias. Los rocíos son más básicos que las aguas de lluvias. En particular, es interesante notar que se detectaron algunos eventos de lluvia ácida, con pH tan bajos como 3,7 (Tabla I). Esto implica la presencia de ácidos inorgánicos fuertes, como el sulfúrico y el nítrico.

La Tabla I muestra que la concentración promedio anual de los iones más abundantes, sulfato, nitrito, nitrato, calcio y amonio son mayores, en casi un orden de magnitud, en aguas de rocíos que en aguas de lluvia. Ryaboshapko5 (1988), ha reportado que las aguas de lluvias y nubes en el océano Pacífico, presentan niveles muy bajos de concentración para la mayoría de los iones. Por otro lado, el aire de Santiago presenta en otoño e invierno altos niveles de material particulado6. Por lo tanto, la presencia de altos niveles de concentración para estos iones, indicaría que las lluvias en Santiago remueven parte de este material contaminante. El "limpiado" de la atmósfera por lluvias se debería principalmente a la captura de partículas por las gotas de agua, más que por solubilización de material gaseoso como SO2 o NOx. Esto se deduce considerando la similitud en los porcentajes relativos para algunos iones en agua de rocío y lluvia mostrados en la Figura 1, y la correlación que existe entre la composición del material particulado6 y las concentraciones reportadas en el presente trabajo.


Fig.1. Porcentajes relativos de iones presentes en aguas de lluvias y rocíos durante años 1995 a 1999.

La lluvia colecta el material presente en toda la columna de contaminación atmosférica, privilegiando la captura del material de mayor tamaño. Los rocíos en Santiago presentan una génesis diferente, reflejando prioritariamente la composición del material cercano a la superficie. La intensidad de la deposición depende de la estabilidad de la atmósfera de la capa más cercana al suelo, de las características fisicoquímicas de los gases y aerosoles atmosféricos y de las propiedades de las superficies en el momento de la deposición del rocío. El agua puede también disolver material atmosférico que se deposita en las superficies antes que se alcance el punto de rocío. En Santiago este material está constituido por material particulado, que presenta altos niveles de calcio y sulfato6.

Si el rocío nace limpio y contiene material que ha sido previamente depositado, se esperaría una correlación negativa entre la concentración medida del analito y el volumen de agua recolectada. Esto en parte es así ya que las correlaciones estimadas para sulfato (0,10), amonio (0,33) y calcio (0,49) son negativas (Figura 2). También hay una pequeña correlación positiva entre la masa total depositada en función del volumen de agua recolectada, con valores de 0,28 para sulfato, 0,45 para amonio y 0,11 para calcio (Figura 3). Si bien los coeficientes de correlación son relativamente bajos, este aumento de la cantidad de analito depositada con el volumen de agua recolectada podría reflejar el impacto que el proceso de condensación tiene sobre la difusión vertical convectiva, asociada a la liberación del calor de condensación.


Fig.2.Correlación volumen de agua de rocío recolectada y concentración de iones sulfato, amonio y calcio.


Fig.3. Correlación volumen de agua de rocío recolectada y masa de sulfato, calcio y amonio.

Con relación a los niveles de concentración de los iones en aguas de lluvias, desde 1995 a 1999 (Tabla II), los niveles de concentración para sulfato y nitratos han ido bajando y hay correlación negativa con el volumen de agua caída. En cambio calcio no muestra una tendencia clara. Amonio muestra una tendencia al aumento con los años. Es importante notar que, a diferencia de las emisiones de SO2 y NOx , precursores del sulfato y nitrato del material particulado, las emisiones de amoníaco son más variadas y mas difíciles de controlar. Sería importante evaluar si este aumento del amonio se refleja también en la composición del material particulado de Santiago.

En rocíos el amonio muestra la misma tendencia al aumento. Por el contrario, calcio es el que muestra valores que han ido disminuyendo con los años. Esto se podría deber a una mayor eficiencia en la predicción y control de episodios de alta contaminación por material particulado en Santiago, o por la aplicación de la medida de lavado da calles. Los nitritos están presentes en aguas de rocíos con valores de concentración semejantes a los niveles de nitratos. Esta presencia se debería a procesos radicalarios que ocurren en la atmósfera de Santiago. La importancia de la presencia de nitritos en el rocío y, en particular, su impacto sobre el smog fotoquímico ha sido discutido por los autores7.

Las estimaciones de la masa total de sustancia removida por la lluvia al año en la ciudad de Santiago, se obtuvieron considerando un área de 3080 km2 para la región metropolitana, y los mm de agua caída para la comuna de Santiago. Para los rocíos, el volumen de agua depositada se estimó en 0,127 L /m2 (promedio del volumen diario recolectado) durante 100 días al año. Los depósitos anuales estimados se dan en la Tabla III.

Los años comprendidos en el presente estudio (1995 a 1999) presentaron una variación apreciable en los niveles de agua de lluvia caída en la ciudad de Santiago. Para los rocíos la variación en el agua acumulada anual es más difícil de estimar. La cantidad recolectada diariamente depende de un gran número de variables, como la temperatura ambiente en horas de la noche y madrugada, la humedad y la estabilidad atmosférica

La Tabla I señala claramente que las concentraciones promedios (mEq L-1) de los contaminantes presentes en las aguas de rocíos son un orden de magnitud mayores a las presentes en aguas de lluvias. Pero las estimaciones del total de sustancia removida ( ton/año) por lluvia y rocío, mostradas en la Tabla III, proporcionan valores muy semejantes para ambos fenómenos. La remoción de contaminantes por lluvias al año, es semejante a la remoción por rocíos considerando 100 días al año con eventos de rocío. Los eventos lluviosos en la ciudad de Santiago durante los años 95 a 99 han sido muy poco frecuentes alternados con años de alto nivel de precipitaciones, lo que condiciona su poder de remoción. Se observa que en años lluviosos, con precipitaciones del 200% del agua caída en un año normal, los niveles de contaminantes removidos son mayores que los observados en la remoción por rocíos. Es decir, los rocíos son un mecanismo de remoción importante en la ciudad de Santiago, especialmente durante un año considerado normal y/o en años secos. Esta semejanza en los porcentajes de remoción estaría de acuerdo con el proceso propuesto para la formación del rocío. Las gotas de rocío primarias, formadas sobre las superficies incorporarían parte del material particulado por dos mecanismos. En primer lugar, disolverían (a lo menos parcialmente) las sales solubles presentes en el polvo depositado antes de la formación del rocío. En segundo lugar, promoverían la incorporación del material particulado, al proveer una superficie de alta afinidad por las partículas y promover por el calor liberado en la condensación, un mejor mezclado vertical. Esto está de acuerdo con lo que muestra la Figura 1. La contribución de los aerosoles atmosféricos de origen antropogénico a la mineralización de las aguas de rocío y lluvia está evidenciada por la gran cantidad de sulfatos medidos en estas muestras. En aerosoles de Santiago, Artaxo y col.6 han determinado un 64% de sulfato. El hecho que nuestros valores de sulfatos sean menores, así como, los altos valores de calcio encontrados, se explican por un mayor impacto del polvo natural, constituído por partículas mayores con una mayor velocidad de depositación seca.

Tabla III. Toneladas de contaminantes removidos por lluvias y rocíos


ROCIOS

LLUVIAS


sulfato

nitrito
+
nitrato

amonio

calcio

sulfato

nitrato

amonio

calcio


año

     

Ton/año

Ton/año


1995

815

328

293

395

2400

1696

287

615

1996

1681

746

379

547

2148

1572

303

113

1997

633

332

313

379

5886

3488

2616

1465

1998

821

285

504

285

1999

332

503

526

223

1575

1050

1995

588


Tabla IV. Inventario emisiones de contaminantes gaseosos 1994 8


SO2

NOX

COV

CO


Ton / año


18.920

29.868

53.191

312.563


Tabla V. Porcentaje de contaminante removido


ROCIOS

LLUVIAS

 

año

SO4/SO2

NOx/NO2

NH4/NO2

NH4/SO2

SO4/SO2

NOx/NO2

NH4/NO2

NH4/SO2


1995

2,9

0,5

1,4

2,4

8,5

1,9

1,3

2,3


Los cálculos de los porcentajes removidos sobre el total emitido (Inventario de emisiones año 1994)8, por elemento o sustancia, para el año 1995, indicarían que los rocíos removerían un 2,9% del sulfato. En las lluvias, este porcentaje sube a 8,5 %. La remoción de NOx sobre el NO2 emitido indica que los rocíos remueven un % muy bajo de éste (0,5 %). En lluvias este porcentaje de remoción es del orden de 2%. Para amonio, o N reducido, los valores mostrados en las tablas indican una remoción mayor que los removidos por NOx. En las lluvias y rocíos los iones que presentan una mayor concentración son el ion amonio y el ion sulfato, por lo tanto, una estimación válida sería correlacionar amonio y sulfato (expresado como SO2). Las estimaciones hacen subir esta remoción a valores entre 1,4 % a 2,4 % para los rocíos y 1,3 % a 2,3 % para lluvias. Aún así si se considera el impacto de la deposición seca en horas donde no hay rocío, esta evaluación indicaría que una gran proporción de los contaminantes emitidos en Santiago es exportado fuera de la región metropolitana.

Otro aspecto interesante de conocer es la corrosión que sufren los materiales expuestos al ambiente, en particular en presencia de rocío. Los pHs de estas aguas son cercanos a neutro (pH promedio 6,0) y los niveles de aniones y cationes elevados, por ejemplo, 450 mEq L-1 para sulfatos y 570 mEq L-1 para amonio. Los materiales ubicados en ambientes externos estarían expuestos continuamente durante días a la deposición y acumulación de polvo y aerosoles atmosféricos. En particular, puede esperarse que, en situaciones donde el material depositado no es lavado diariamente (como en el presente estudio), la cantidad de iones presentes en el rocío aumente continuamente, aumentando así el poder corrosivo del mismo. Lo anterior seguido de la humidificación de la superficie metálica por rocíos y precipitaciones pluviales provee el electrolito necesario para las reacciones electroquímicas 9, 10, 11. Estudios de corrosión llevados a cabo simultáneamente en la estación muestreadora de nuestra Universidad durante el año 2000, han mostrado que en probetas de acero y cobre estos procesos corrosivos son relevantes. Las Tablas VI y VII muestran que, en tiempos prolongados de exposición como 4 meses y 8 meses, el material metálico sufre una pérdida de peso apreciable. Por otro lado, espectroscopía dispersiva de Rayos X, realizada en las superficies metálicas muestreadoras (probetas), muestra la presencia de material atmosférico incorporado a las placas. La Tabla VII señala una pérdida apreciable de material metálico y la aparición de sustancias y elementos propios de la contaminación atmosférica, como silicio, azufre, calcio, potasio y cloro. El cuociente entre el porcentaje de S del sulfato y el Cl del cloruro, (razón S:Cl) determinado en las probetas de cobre, acero y en aguas de rocíos es 0,5 ; 3,5 y 1,6 respectivamente. La razón S :Ca estimada en aceros es 3,85 y en aguas de rocíos de 0,60.

La eficiencia con que se incorpora el material del rocío a las placas puede estimarse a partir de la relación existente entre el porcentaje presente en la placa y la concentración promedio medida en las aguas de rocío. Estos cocientes se muestran en la Tabla VII. En general se observa que existe una razonable correlación entre las cantidades incorporadas y las concentraciones en rocío. Sin embargo, existen notables selectividades. Los resultados muestran que, mientras que el Cl se incorpora casi tres veces más eficientemente que el S al material de cobre, el S lo hace 2 veces más eficientemente que el Cl, en el material de Fe. El orden relativo de incorporación en Fe es: S>K>Cl>Ca. Asimismo, es interesante notar que los iones Fe se incorporan con mayor eficiencia al cobre que el resto de los iones determinados.

Estos resultados dan cuenta de una selectividad en la deposición y reacciones de los materiales estudiados. El Fe es el elemento más asociado al Cu y S al acero. Por otro lado, los iones Ca serían los menos agresivos, con relación a su incorporación asociada al proceso de corrosión.

Tabla VI. Velocidad de corrosión. Pérdida de g/dm3 en 4 meses y 8 meses de exposición.


Tiempo exposición, Nº meses

4

8


Acero SAE 010

0,3554

0,6500

Cobre electrolitico

0,0104

0,0149


Tabla VII. Deposición de materiales sobre superficies de prueba de cobre y acero


% Relativo de elemento en superficies de prueba

mg L-1 rocíos
Razón * x 10-4

Cobre

0 mes

4 meses

8 meses

   

Cu

99,93

91,66

85,40

O

nd

7,03

10,97

Al

0,02

nd

0,86

Si

0,0015

0,40

1,43

S

0,002

0,55

0,35

4832

0,72

Cl

nd

0,36

0,76

3053

2,5

Fe

0,018

nd

0,23

69

33,3


Acero


Fe

99,2

66,63

62,84

Al

0,026

0,63

0,78

S

0,0061

0,27

0,57

4832

1,2

Si

0,0067

1,64

2,12

Cl

nd

nd

0,16

3050

0,53

K

nd

nd

0,13

1777

0,73

Ca

nd

0,07

0,20

7960

0,25

O

nd

30,77

33,20


nd= no detectado.
* Razón entre elemento presente luego de 8 meses de exposición y concentración presente en rocíos

CONCLUSIONES

La composición de las lluvias y rocíos refleja las características del material particulado presente en la ciudad de Santiago. Los niveles de sulfato, nitrito y nitratos en agua de rocío y lluvia, muestran disminuciones en los últimos años. En cambio, el ión amonio muestra aumentos importantes.

Placas de fierro y acero expuestas durante 4 y 8 meses al ambiente externo, mostraron signos apreciables de corrosión y evidenciaron incorporación selectiva de material atmosférico.

AGRADECIMIENTOS

Este trabajo fue financiado por DICYT, Universidad de Santiago de Chile, proyecto 19841RC.

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